Версия 1

С IV века в Армении известен влиятельный княжеский род Арцруни, ставший позже, в X-XI веках, царской династией в Васпураканском царстве.
У бежавших из Турции в Российскую империю потомков Арцруни фамилия эволюционировала так: Арцруни → Арцрунян → Арзунян. Вот несколько известных представителей этой фамилии: Арздан Арцруни (V в.) – богослов, автор «Вопрошений Ардзана и ответов Езника»; Андрей Арцруни (1847-1898 гг.) – минералог, член-корреспондент Петербургской АН; Григор Арцруни (1845-1892 гг.) – армянский писатель; Эдуард Арцрунян (1929-2011гг.) – народный художник Армении; Эдвиг Арзунян (1936 г.) – русский поэт и публицист; Сахан Арцруни (1943 г.) – американский пианист.
Возможно, фамилия происходит от названия реки Аратцани, притока Евфрата, – как раз в районе бывшего Васпураканского царства.
Другая версия – от арм. арцив, орел + уни, владеть. Арцивуни → Арцруни = Владеющий орлом. Аналог русских фамилий Орлов или Орловский.